杭师大卢华教授、华南理工大学赵祖金教授 AFM : “风车型”HLCT材料 - 激发态调控实现高效近紫外OLED

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近紫外有机发光二极管（NUV-OLED）在化学和生物传感器、光激发源、固态显示器和高密度信息存储设备等领域的广泛应用前景使之成为热点前沿领域。从材料设计角度，开发兼具高固态发光效率和高激子利用率的有机发光材料，是构筑高性能OLED的关键。根据自旋统计规则，传统有机电致发光器件中载流子复合仅有25%形成单线态激子产生辐射发光，而75%的三线态激子会以非辐射跃迁返回基态。因此，如何通过三线态激子利用构建高内量子效率分子是需要解决的首要问题。具有杂化局域电荷转移态（HLCT）的分子能够利用高能级三线态激子通过反向系间窜越生成单线态激子，理论上可现实100%的激子利用。但HLCT分子中电荷转移态（CT）常使光谱红移，因此如何平衡发光波长和高激子利用率是近紫外发光材料设计的难点。

针对上述难题，杭州师范大学卢华课题组与华南理工大学赵祖金课题组，提出“风车型”HLCT长短轴的设计概念(Figure 1)，“风车型”构型不仅可以调控LE态发光波长，还能有效防止因聚集诱导的发光红移，该类分子在NUV区最大量子效率为0.66。更为重要的是“风车型”2D-2A可有效调控CT态能级，使高能级三线态激子反向系间窜越生成单线态激子，从而提高激子利用率(Figure 2)。理论计算表明这些分子具有较大的ΔE_ST，因此，S₁和T₁状态之间不会出现反向系间窜越。而S₁态和高能级三重态激发态（T₃~T₆）之间的能级差小到0.02 eV。表明容易发生从更高能级三重态到S₁态的反向系间窜越。该类材料构建的有机发光器件，最大发射峰在近紫外区域396−404 nm，最大外量子效率为8.1 %，CIE_y=0.04，激子利用率（EUE）达88 %，是目前NUV-OLED中性能最好之一(Figure 3)。该工作以“High Steric-Hindrance Windmill-Type Molecules for Efficient Ultraviolet to Pure-Blue Organic Light-Emitting Diodes via Hybridized Local and Charge-Transfer Excited-State”为题发表在Adv. Fucnt. Mater.上（DOI: 10.1002/adfm.202112969）。

该研究为高性能近紫外发光材料和器件的设计提供了新的思路和策略。论文第一作者为杭师大硕士研究生钟紫婷同学，通讯作者为冯新江博士、卢华教授和华南理工大学赵祖金教授。该工作得到国家自然科学基金(21871072)、广东省自然科学基金(2019B030301003)和浙江省自然科学基金(LY17E030004)的资助。

Figure 1. 设计思路和分子结构 

Figure 2. 激发态理论计算

 

Figure 3. 有机电致发光器件

亮点小结

综上所述，作者利用“风车型”HLCT长短轴的设计概念，获得了一类具有良好热稳定性，近紫外发光的分子材料。该类材料构建的有机发光器件，最大发射峰在近紫外区域396−404 nm，最大外量子效率为8.1 %，CIE_y=0.04，激子利用率（EUE）达88 %，是目前NUV-OLED中性能最高值之一。说明风车型HLCT分子设计可以有效平衡发光波长和高激子利用率。此外，该器件显示出良好的色纯度，半高宽为53 nm。

原文链接

https://doi.org/10.1002/adfm.202112969

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